Tesis Doctorals

@phdthesis{Clar}2022,

title = {Preparación y estudio de materiales avanzados derivados de redes metalo-orgánicas para la extracción de contaminantes ambientales},

author = {Del Rio Clar, Mateo},

url = {https://dspace.uib.es/xmlui/bitstream/handle/11201/159785/Delrio_Clar_Mateo.pdf?sequence=1&isAllowed=y},

year  = {2022},

date = {2022-10-04},

urldate = {2022-10-04},

abstract = {Desde hace unos años existe una creciente conciencia social sobre la sobreexplotación que se está realizando de los recursos naturales, lo que ha provocado que se estén llevando a cabo numerosas investigaciones orientadas al uso sostenible de estos recursos que garanticen su futuro. Entre los recursos naturales, el agua es indispensable para la vida humana y el desarrollo sostenible de la sociedad. Una gestión eficiente de un recurso tan importante como el agua requiere, además del control y seguimiento de los diferentes contaminantes ambientales presentes en el agua, el desarrollo de tecnologías eficaces de tratamiento que permitan la eliminación de estos contaminantes, garantizando, de esta forma, la calidad de las aguas tratadas. La presente Tesis Doctoral se ha centrado en el desarrollo de nuevos materiales derivados de redes metalo-orgánicas para la extracción de contaminantes prioritarios y emergentes, y más concretamente, contaminantes orgánicos (colorantes y compuestos fenólicos) y el radionúclido 131I. Para ello, se han sintetizado diversas redes metalo-orgánicas con diferente composición química y estructura porosa, y, a partir de ellas, carbones porosos, así como materiales híbridos. Con el objetivo de facilitar su aplicabilidad, los materiales preparados presentan propiedades magnéticas o se han incorporado en soportes, como membranas o dispositivos impresos en 3D. Una vez preparados se han caracterizado mediante las técnicas instrumentales adecuadas y se ha estudiado su aplicación en la extracción de sustancias contaminantes de interés ambiental. En el primer trabajo se ha reportado la preparación de un material magnético híbrido MOF@Carbón derivado de un carbón poroso, que a su vez se ha obtenido a partir de una red metalo-orgánica. La presencia de partículas de cobalto en la estructura del carbón, procedentes de la red metalo-orgánica MOF-74(Co), ha permitido el crecimiento parcial de la red ZIF-67 sobre el mismo, formando un material híbrido entre el ZIF-67 y el carbón derivado de la red MOF-74(Co). Se ha optimizado el proceso de obtención del material híbrido, estudiando el tiempo de reacción y la concentración de ligando utilizada para la transformación. El material híbrido ha demostrado tener una gran capacidad de extracción (180 mg/g) y una cinética de adsorción adecuada del colorante rojo congo, así como una excelente reciclabilidad. Además, el material se ha utilizado para la extracción eficiente de diferentes compuestos fenólicos. En el segundo trabajo se ha descrito la preparación de un carbón poroso magnético en forma de nanobarras derivado de una red metalo-orgánica mixta, concretamente, la red MOF-74(Zn/Fe). Este carbón se ha obtenido mediante la calcinación a alta temperatura del MOF precursor, donde el hierro proporciona propiedades magnéticas y la eliminación selectiva de zinc proporciona una elevada porosidad. Se ha estudiado la capacidad de adsorción del carbón obtenido de dos colorantes, el azul de metileno y el naranja de metilo, obteniéndose valores máximos de 370 y 239 mg/g, respectivamente. El material preparado presenta una buena reciclabilidad y es capaz de tratar grandes volúmenes de disolución de contaminantes. Finalmente, se ha estudiado la aplicabilidad del carbón en muestras reales, así como en la extracción simultánea de tres disruptores endocrinos. En el tercer trabajo se ha llevado a cabo la obtención de un carbón con una elevada porosidad mediante la calcinación directa a alta temperatura de la red metalo-orgánica UiO-66 en atmósfera inerte, seguida de un tratamiento con ácido fluorhídrico. Se ha estudiado la capacidad de adsorción del carbón obtenido del colorante orgánico rodamina B, siendo el máximo de adsorción de 510 mg/g. Se ha preparado una membrana a partir de la deposición del carbón obtenido sobre un filtro de Nylon comercial y se han realizado estudios de extracción en flujo, tanto de rodamina B como de compuestos fenólicos. Finalmente, en el cuarto y último trabajo se ha descrito la preparación de una red metalo-orgánica UiO-66 con grupos sulfónicos funcionalizada con plata mediante una síntesis solvotermal en un solo paso. El material obtenido, UiO-66-SO3H@Ag, se ha utilizado para la extracción de yodo radioactivo (131I), obteniendo resultados de extracción muy elevados (~1 MBq/g) gracias a la gran afinidad de la plata con el 131I. El sólido obtenido se ha depositado sobre un dispositivo impreso en 3D y se ha evaluado su capacidad de extracción de yodo radioactivo en muestras reales procedentes de depuradoras y hospitales, así como su reciclabilidad.},

keywords = {},

pubstate = {published},

tppubtype = {phdthesis}

}

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Desde hace unos años existe una creciente conciencia social sobre la sobreexplotación que se está realizando de los recursos naturales, lo que ha provocado que se estén llevando a cabo numerosas investigaciones orientadas al uso sostenible de estos recursos que garanticen su futuro. Entre los recursos naturales, el agua es indispensable para la vida humana y el desarrollo sostenible de la sociedad. Una gestión eficiente de un recurso tan importante como el agua requiere, además del control y seguimiento de los diferentes contaminantes ambientales presentes en el agua, el desarrollo de tecnologías eficaces de tratamiento que permitan la eliminación de estos contaminantes, garantizando, de esta forma, la calidad de las aguas tratadas. La presente Tesis Doctoral se ha centrado en el desarrollo de nuevos materiales derivados de redes metalo-orgánicas para la extracción de contaminantes prioritarios y emergentes, y más concretamente, contaminantes orgánicos (colorantes y compuestos fenólicos) y el radionúclido 131I. Para ello, se han sintetizado diversas redes metalo-orgánicas con diferente composición química y estructura porosa, y, a partir de ellas, carbones porosos, así como materiales híbridos. Con el objetivo de facilitar su aplicabilidad, los materiales preparados presentan propiedades magnéticas o se han incorporado en soportes, como membranas o dispositivos impresos en 3D. Una vez preparados se han caracterizado mediante las técnicas instrumentales adecuadas y se ha estudiado su aplicación en la extracción de sustancias contaminantes de interés ambiental. En el primer trabajo se ha reportado la preparación de un material magnético híbrido MOF@Carbón derivado de un carbón poroso, que a su vez se ha obtenido a partir de una red metalo-orgánica. La presencia de partículas de cobalto en la estructura del carbón, procedentes de la red metalo-orgánica MOF-74(Co), ha permitido el crecimiento parcial de la red ZIF-67 sobre el mismo, formando un material híbrido entre el ZIF-67 y el carbón derivado de la red MOF-74(Co). Se ha optimizado el proceso de obtención del material híbrido, estudiando el tiempo de reacción y la concentración de ligando utilizada para la transformación. El material híbrido ha demostrado tener una gran capacidad de extracción (180 mg/g) y una cinética de adsorción adecuada del colorante rojo congo, así como una excelente reciclabilidad. Además, el material se ha utilizado para la extracción eficiente de diferentes compuestos fenólicos. En el segundo trabajo se ha descrito la preparación de un carbón poroso magnético en forma de nanobarras derivado de una red metalo-orgánica mixta, concretamente, la red MOF-74(Zn/Fe). Este carbón se ha obtenido mediante la calcinación a alta temperatura del MOF precursor, donde el hierro proporciona propiedades magnéticas y la eliminación selectiva de zinc proporciona una elevada porosidad. Se ha estudiado la capacidad de adsorción del carbón obtenido de dos colorantes, el azul de metileno y el naranja de metilo, obteniéndose valores máximos de 370 y 239 mg/g, respectivamente. El material preparado presenta una buena reciclabilidad y es capaz de tratar grandes volúmenes de disolución de contaminantes. Finalmente, se ha estudiado la aplicabilidad del carbón en muestras reales, así como en la extracción simultánea de tres disruptores endocrinos. En el tercer trabajo se ha llevado a cabo la obtención de un carbón con una elevada porosidad mediante la calcinación directa a alta temperatura de la red metalo-orgánica UiO-66 en atmósfera inerte, seguida de un tratamiento con ácido fluorhídrico. Se ha estudiado la capacidad de adsorción del carbón obtenido del colorante orgánico rodamina B, siendo el máximo de adsorción de 510 mg/g. Se ha preparado una membrana a partir de la deposición del carbón obtenido sobre un filtro de Nylon comercial y se han realizado estudios de extracción en flujo, tanto de rodamina B como de compuestos fenólicos. Finalmente, en el cuarto y último trabajo se ha descrito la preparación de una red metalo-orgánica UiO-66 con grupos sulfónicos funcionalizada con plata mediante una síntesis solvotermal en un solo paso. El material obtenido, UiO-66-SO3H@Ag, se ha utilizado para la extracción de yodo radioactivo (131I), obteniendo resultados de extracción muy elevados (~1 MBq/g) gracias a la gran afinidad de la plata con el 131I. El sólido obtenido se ha depositado sobre un dispositivo impreso en 3D y se ha evaluado su capacidad de extracción de yodo radioactivo en muestras reales procedentes de depuradoras y hospitales, así como su reciclabilidad.

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Mendiola Álvarez, Sandra Yadira

Degradación de sulfonamidas y remoción de NOx utilizando el catalizador Fe2O3-TiO2/P bajo radiación visible PhD Thesis

Universitat de les Illes Balears, Universidad Autónoma de Nuevo León, 2020.

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Salazar Beltrán, Daniel

Determinación de ftalatos en PET, su grado de migración al agua y su degradación mediante fotocatálisis heterogénea PhD Thesis

Universitat de les Illes Balears, Universidad Autónoma de Nuevo León, 2019.

Abstract | Links | BibTeX

@phdthesis{Beltrán}2019,

title = {Determinación de ftalatos en PET, su grado de migración al agua y su degradación mediante fotocatálisis heterogénea},

author = {Salazar Beltrán, Daniel},

url = {http://hdl.handle.net/11201/150453},

year  = {2019},

date = {2019-03-12},

urldate = {2019-03-12},

school = {Universitat de les Illes Balears, Universidad Autónoma de Nuevo León},

abstract = {Los compuestos de la familia de los ftalatos tales como el dimetil ftalato (DMP), dietil ftalato (DEP), dibutil ftalato (DBP) y di(2-n-etilhexil) ftalato (DEHP)) son ampliamente utilizados como aditivos para polímeros. Estos no forman parte de las cadenas poliméricas por lo que pueden migrar fácilmente desde la estructura del polímero hacia el agua, habiéndose detectado en agua de consumo humano; dando lugar a importantes problemas tanto para el medio ambiente como para la salud humana. Sobre la base de lo descrito, en este trabajo se desarrolló un método de preconcentración mediante extracción en fase sólida (SPE), que fue automatizado mediante un sistema de análisis por inyección secuencial (SIA) y que permitió la separación y cuantificación de tres ftalatos (DMP, DEP Y DBP) en muestras de agua de consumo humano mediante análisis por cromatografía líquida con detección UV (LC-UV). Los límites de detección alcanzados fueron de 0.7 a 2.4 g L -1 , y factores de enriquecimiento en el rango de 50 a 67. El sistema on-line SPE/LC-UV fue utilizado para determinar el contenido de ftalatos en agua después de un análisis de migración en botellas de PET de diez diferentes marcas comerciales, habiéndose encontrado concentraciones migradas de 0.0041 mg kg-1 a 0.0506 mg kg-1 para el DMP, entre 0.0145 y 0.0256 mg kg-1 para el DBP, mientras que el DEP no fue detectado en ninguna de las muestras. La extracción asistida por microondas fue aplicada para la extracción de ftalatos presentes en botellas de PET para almacenar agua de diez marcas comerciales. Se determinaron las condiciones óptimas de extracción evaluando el efecto de tres variables independientes (tiempo, temperatura de extracción y composición del agente extractante) sobre la variable de respuesta (área del pico de DBP). Bajo las condiciones óptimas (temperatura= 140 °C, tiempo de extracción= 30 min y uso de una disolución de acetonitrilo al 70 % como agente extractante) se encontraron concentraciones entre 1.1 y 14.8 mg kg-1 para el DMP, entre 9.3 y 63.6 mg kg-1 para el DBP y el DEP fue encontrado en una sola muestra a una concentración de 3.1 mg kg-1 . Con la finalidad de producir nuevos materiales adsorbentes con potencial aplicación en la extracción de ftalatos, se desarrolló un procedimiento simple para la obtención de cristales de redes zeoliticas imidazoladas (ZIF-8) y su posterior conversión a carbones, los cuales fueron utilizados para la preparación de membranas. De entre ellas, la membrana preparada con los carbones sintetizados sin usos de modulador (ECZIF-8) alcanzo cerca del 60 % de la concentración total tanto para DMP, DEP como DEHP, mientras que para DBP se alcanzaron valores de retención del 70 % después de hacer pasar 500 mL de disolución de PAE (300 g L-1 ). Finalmente, se implementó un proceso automatizado on-line mediante un sistema SIA para el seguimiento de la degradación fotocatalítica de DMP y DEP empleando catalizadores de TiO2 bajo radiación UV-Vis. Se evaluó el efecto del tipo de catalizador, la cantidad de catalizador y el pH, comparando la eficiencia de degradación de tres materiales. El catalizador comercial Degussa P25 mostró la mayor eficiencia para valores óptimos de pH y dosis de 10 y 1.5 g L-1 , respectivamente, permitiendo la degradación completa de DMP y DEP. También se observó un importante efecto en los valores de carbono orgánico total (TOC), demanda biológica de oxígeno (DBO) y demanda química de oxígeno (DQO), obteniéndose disminuciones del 92, 92 y 67 %, respectivamente con respecto a las concentraciones iniciales. Los intermediarios de degradación se identificaron mediante cromatografía de gases-espectrometría de masas y se propusieron posibles rutas de degradación.},

keywords = {},

pubstate = {published},

tppubtype = {phdthesis}

}

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Los compuestos de la familia de los ftalatos tales como el dimetil ftalato (DMP), dietil ftalato (DEP), dibutil ftalato (DBP) y di(2-n-etilhexil) ftalato (DEHP)) son ampliamente utilizados como aditivos para polímeros. Estos no forman parte de las cadenas poliméricas por lo que pueden migrar fácilmente desde la estructura del polímero hacia el agua, habiéndose detectado en agua de consumo humano; dando lugar a importantes problemas tanto para el medio ambiente como para la salud humana. Sobre la base de lo descrito, en este trabajo se desarrolló un método de preconcentración mediante extracción en fase sólida (SPE), que fue automatizado mediante un sistema de análisis por inyección secuencial (SIA) y que permitió la separación y cuantificación de tres ftalatos (DMP, DEP Y DBP) en muestras de agua de consumo humano mediante análisis por cromatografía líquida con detección UV (LC-UV). Los límites de detección alcanzados fueron de 0.7 a 2.4 g L -1 , y factores de enriquecimiento en el rango de 50 a 67. El sistema on-line SPE/LC-UV fue utilizado para determinar el contenido de ftalatos en agua después de un análisis de migración en botellas de PET de diez diferentes marcas comerciales, habiéndose encontrado concentraciones migradas de 0.0041 mg kg-1 a 0.0506 mg kg-1 para el DMP, entre 0.0145 y 0.0256 mg kg-1 para el DBP, mientras que el DEP no fue detectado en ninguna de las muestras. La extracción asistida por microondas fue aplicada para la extracción de ftalatos presentes en botellas de PET para almacenar agua de diez marcas comerciales. Se determinaron las condiciones óptimas de extracción evaluando el efecto de tres variables independientes (tiempo, temperatura de extracción y composición del agente extractante) sobre la variable de respuesta (área del pico de DBP). Bajo las condiciones óptimas (temperatura= 140 °C, tiempo de extracción= 30 min y uso de una disolución de acetonitrilo al 70 % como agente extractante) se encontraron concentraciones entre 1.1 y 14.8 mg kg-1 para el DMP, entre 9.3 y 63.6 mg kg-1 para el DBP y el DEP fue encontrado en una sola muestra a una concentración de 3.1 mg kg-1 . Con la finalidad de producir nuevos materiales adsorbentes con potencial aplicación en la extracción de ftalatos, se desarrolló un procedimiento simple para la obtención de cristales de redes zeoliticas imidazoladas (ZIF-8) y su posterior conversión a carbones, los cuales fueron utilizados para la preparación de membranas. De entre ellas, la membrana preparada con los carbones sintetizados sin usos de modulador (ECZIF-8) alcanzo cerca del 60 % de la concentración total tanto para DMP, DEP como DEHP, mientras que para DBP se alcanzaron valores de retención del 70 % después de hacer pasar 500 mL de disolución de PAE (300 g L-1 ). Finalmente, se implementó un proceso automatizado on-line mediante un sistema SIA para el seguimiento de la degradación fotocatalítica de DMP y DEP empleando catalizadores de TiO2 bajo radiación UV-Vis. Se evaluó el efecto del tipo de catalizador, la cantidad de catalizador y el pH, comparando la eficiencia de degradación de tres materiales. El catalizador comercial Degussa P25 mostró la mayor eficiencia para valores óptimos de pH y dosis de 10 y 1.5 g L-1 , respectivamente, permitiendo la degradación completa de DMP y DEP. También se observó un importante efecto en los valores de carbono orgánico total (TOC), demanda biológica de oxígeno (DBO) y demanda química de oxígeno (DQO), obteniéndose disminuciones del 92, 92 y 67 %, respectivamente con respecto a las concentraciones iniciales. Los intermediarios de degradación se identificaron mediante cromatografía de gases-espectrometría de masas y se propusieron posibles rutas de degradación.

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Canaleta Safont, Aina

Síntesis y estudio espectroscópico de zeolitas del tipo ZSM-5 con sustitución isomórfica de aluminio por galio PhD Thesis

Universitat de les Illes Balears, 2016.

Abstract | Links | BibTeX

@phdthesis{Safont}2016,

title = {Síntesis y estudio espectroscópico de zeolitas del tipo ZSM-5 con sustitución isomórfica de aluminio por galio},

author = {Canaleta Safont, Aina},

doi = {http://hdl.handle.net/11201/148681},

year  = {2016},

date = {2016-06-13},

urldate = {2016-06-13},

address = {Cra. de Valldemossa, km 7.5. Palma (Illes Balears)},

school = {Universitat de les Illes Balears},

abstract = {Con el fin de estudiar tanto la acidez como la estabilidad térmica de materiales análogos de zeolitas protónicas tipo ZSM-5 que contienen en su estructura galio en vez aluminio, se han sintetizado, mediante un método hidrotermal, galosilicatos [Ga]-ZSM-5 en su forma protónica con relación Si/Ga 25, 50 y 75. Asimismo, al efecto de comparación, se sintetizaron igualmente zeolitas protónicas [Al]-ZSM-5 con relación Si/Al 25 y 50. Los materiales obtenidos fueron caracterizados mediante difracción de rayos X, microscopía electrónica de barrido, MAS-NMR y espectroscopía IR. La acidez de Brønsted de los grupos estructurales Si(OH)Ga de los galosilicatos y Si(OH)Al de los aluminosilicatos se cuantificó mediante espectroscopía IR a temperatura variable, usando CO y N2 como sondas moleculares; esta técnica espectroscópica permite determinar simultáneamente el desplazamiento batocrómico del modo de tensión O−H (∆ ̅OH) del grupo ácido de Brønsted al interaccionar con la sonda molecular (mediante enlace de hidrógeno) y el correspondiente valor de ΔH⁰ del proceso de adsorción de dicha sonda (CO y N2). En el caso de los aluminosilicatos, los correspondientes valores resultaron ser de ∆ ̅OH(CO)=−305 cm-1 y ΔH⁰=−29.3 (±2) kJ mol-1 usando CO, y ∆ ̅OH(N2)=−115 cm-1 y ΔH⁰=−19.7 (±2) kJ mol-1 usando N2; independientemente de la relación Si/Al. Los galosilicatos mostraron ∆ ̅OH(CO)=−280 cm-1 y ΔH⁰=−23.6 (±2) kJ mol-1 (caso del CO) y ∆ ̅OH(N2)=−103 cm-1 y ΔH⁰=−15.4 (±2) kJ mol-1 (caso del N2), asimismo independientemente de la relación Si/Ga. Queda así de manifiesto que los galosilicatos son significativamente menos ácidos que los aluminosilicatos; tanto si se emplea ∆ ̅OH como indicador de acidez como si se usa a tal efecto ΔH⁰. La estabilidad térmica de los galosilicatos (que es de interés en su uso como catalizadores) se estudió mediante ciclos de tratamiento térmico a vacío, durante 2 horas; primero a 723 K y luego a 973 K. Estos tratamientos térmicos dieron como resultado la salida de una parte muy significativa de galio de sus posiciones de red, formando especies de óxido de galio extra-reticulares. No obstante, un posterior tratamiento térmico en atmósfera de oxígeno permitió regenerar, en gran medida, el esqueleto estructural del galosilicato; como se comprobó mediante espectroscopía IR usando el CO como sonda molecular. Finalmente, un análisis detallado de los resultados espectroscópicos obtenidos permitió proponer mecanismos precisos de salida del galio del esqueleto estructural, así como de su reincorporación durante el tratamiento térmico en atmósfera de oxígeno.},

keywords = {},

pubstate = {published},

tppubtype = {phdthesis}

}

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Con el fin de estudiar tanto la acidez como la estabilidad térmica de materiales análogos de zeolitas protónicas tipo ZSM-5 que contienen en su estructura galio en vez aluminio, se han sintetizado, mediante un método hidrotermal, galosilicatos [Ga]-ZSM-5 en su forma protónica con relación Si/Ga 25, 50 y 75. Asimismo, al efecto de comparación, se sintetizaron igualmente zeolitas protónicas [Al]-ZSM-5 con relación Si/Al 25 y 50. Los materiales obtenidos fueron caracterizados mediante difracción de rayos X, microscopía electrónica de barrido, MAS-NMR y espectroscopía IR. La acidez de Brønsted de los grupos estructurales Si(OH)Ga de los galosilicatos y Si(OH)Al de los aluminosilicatos se cuantificó mediante espectroscopía IR a temperatura variable, usando CO y N2 como sondas moleculares; esta técnica espectroscópica permite determinar simultáneamente el desplazamiento batocrómico del modo de tensión O−H (∆ ̅OH) del grupo ácido de Brønsted al interaccionar con la sonda molecular (mediante enlace de hidrógeno) y el correspondiente valor de ΔH⁰ del proceso de adsorción de dicha sonda (CO y N2). En el caso de los aluminosilicatos, los correspondientes valores resultaron ser de ∆ ̅OH(CO)=−305 cm-1 y ΔH⁰=−29.3 (±2) kJ mol-1 usando CO, y ∆ ̅OH(N2)=−115 cm-1 y ΔH⁰=−19.7 (±2) kJ mol-1 usando N2; independientemente de la relación Si/Al. Los galosilicatos mostraron ∆ ̅OH(CO)=−280 cm-1 y ΔH⁰=−23.6 (±2) kJ mol-1 (caso del CO) y ∆ ̅OH(N2)=−103 cm-1 y ΔH⁰=−15.4 (±2) kJ mol-1 (caso del N2), asimismo independientemente de la relación Si/Ga. Queda así de manifiesto que los galosilicatos son significativamente menos ácidos que los aluminosilicatos; tanto si se emplea ∆ ̅OH como indicador de acidez como si se usa a tal efecto ΔH⁰. La estabilidad térmica de los galosilicatos (que es de interés en su uso como catalizadores) se estudió mediante ciclos de tratamiento térmico a vacío, durante 2 horas; primero a 723 K y luego a 973 K. Estos tratamientos térmicos dieron como resultado la salida de una parte muy significativa de galio de sus posiciones de red, formando especies de óxido de galio extra-reticulares. No obstante, un posterior tratamiento térmico en atmósfera de oxígeno permitió regenerar, en gran medida, el esqueleto estructural del galosilicato; como se comprobó mediante espectroscopía IR usando el CO como sonda molecular. Finalmente, un análisis detallado de los resultados espectroscópicos obtenidos permitió proponer mecanismos precisos de salida del galio del esqueleto estructural, así como de su reincorporación durante el tratamiento térmico en atmósfera de oxígeno.

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Palomino Cabello, Carlos

Estudio espectroscópico y termodinámico de la adsorción de gases en redes metalo-orgánicas PhD Thesis

Universitat de les Illes Balears, 2014.

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@phdthesis{Cabello}2014,

title = {Estudio espectroscópico y termodinámico de la adsorción de gases en redes metalo-orgánicas},

author = {Palomino Cabello, Carlos},

url = {http://hdl.handle.net/11201/2619},

year  = {2014},

date = {2014-07-31},

urldate = {2014-07-31},

address = {Cra. de Valldemossa, km 7.5. Palma (Illes Balears)},

school = {Universitat de les Illes Balears},

abstract = {Se han preparado sólidos porosos constituidos por redes metalo-orgánicas (MOFs) pertenecientes a las familias MOF-74, MIL-101 y MIL-100 mediante la optimización de rutas de síntesis solvotermal ya conocidas. Los materiales obtenidos se han caracterizado mediante difracción de rayos X, microscopía electrónica, análisis termogravimétrico y espectroscopía FTIR. La naturaleza y accesibilidad de los centros metálicos coordinativamente insaturados presentes en las muestras ha sido estudiada haciendo uso de espectroscopía IR de CO adsorbido. Estudios mediante espectroscopía FTIR del H2 y el CO2 adsorbido a temperatura variable han permitido determinar los correspondientes valores de entalpía (ΔH0) y entropía (ΔS0) estándar de adsorción del hidrógeno y el dióxido de carbono en las redes metalo-orgánicas preparadas. Los estudios termodinámicos realizados han permitido además demostrar la existencia de una correlación positiva (no lineal) entre los valores de ΔH0 y ΔS0 tanto del hidrógeno como del dióxido de carbono. Los valores de entalpía estándar de adsorción obtenidos en ambos casos para las redes metal-orgánicas estudiadas se encuentran entre los más altos publicados hasta el momento para MOFs que contienen cationes coordinativamente insaturados. Estos resultados corroboran que la incorporación de centros metálicos con elevada densidad de carga mejora la afinidad de este tipo de materiales por el H2 y el CO2 a bajas presiones, lo que puede conducir a la obtención de materiales adsorbentes óptimos para su uso tanto en el almacenamiento eficiente (a bajo coste) de hidrógeno como para la captura de dióxido de carbono.},

keywords = {},

pubstate = {published},

tppubtype = {phdthesis}

}

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Fiol Bibiloni, Gabriel

Estudio espectroscópico y termodinámico de la adsorción de CO y CO2 en zeolitas PhD Thesis

Universitat de les Illes Balears, 2013.

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